講述主人公茉莉·夢(mèng)妮是一個(gè)孤兒小女孩，偶然發(fā)現(xiàn)了一本催眠書，她學(xué)會(huì)了催眠他人，在后來的一系列書籍中，茉莉還掌握了其他能力，包括停止時(shí)間、時(shí)間旅行、閱讀他人思想和變形。利用催眠術(shù)茉莉在一場紐約比賽中名聲大噪，變的出名而富有。然而，另一伙人也盯上了那本催眠書，他們找到茉莉，脅迫她參與一起搶劫紐約最著名珠寶店的計(jì)劃。

茉莉·穆恩是哈德威孤兒院的一個(gè)孤兒。這所孤兒院只有三個(gè)女性員工，分別名叫埃德娜、琴科布里、安德斯通。其中安德斯通最為嚴(yán)厲，她總是不許孩子們唱歌、跳舞，甚至不準(zhǔn)許看書。茉莉·穆恩喜歡唱歌、跳舞并且很喜歡看書，她哼唱的歌詞里有，“…自己有多與眾不同…”。因?yàn)檐岳颉つ露飨胍c眾不同，想要參加才藝競賽，所以總是被安德斯通處罰。不是被罰打掃廁所一周，就是被罰洗碗一周，而且還牽連到所有小朋友們?nèi)勘涣P吃三天爛魚湯。小朋友們都嘲諷她是被遺棄的，她不服氣，說不是被遺棄的。孤兒洛奇喜歡音樂，他會(huì)彈唱吉他，他堅(jiān)定的站在茉莉·穆恩一邊，以至于被笑話為茉莉·穆恩男朋友。在茉莉·穆恩被罰洗碗的時(shí)候，洛奇就在陪伴在她身邊彈吉他給她聽。

琴科布里倒是很善良，她很支持茉莉·穆恩有興趣愛好，鼓勵(lì)她做自己喜歡的事，參加才藝大賽。

孤兒院傳來消息，阿拉斯巴特夫婦要收養(yǎng)一名孤兒。安德斯通選了洛奇。琴科布里請(qǐng)求安德斯通要求阿拉斯巴特夫婦收養(yǎng)茉莉·穆恩和洛奇，遭到拒絕。洛奇也不愿意去，倒是有一個(gè)叫海澤爾的稍大一些的姑娘期望被收養(yǎng)。

茉莉·穆恩去圖書館借書看，美麗溫和的圖書管理員，借給她一本《超級(jí)催眠術(shù)》，只要用力凝視，心就進(jìn)入催眠。與此同時(shí)，一位想搶劫珠寶銀行的小伙，得知唯一的一本《超級(jí)催眠術(shù)》在該圖書館，要求管理員出借，管理員說被借走，或是遺失了。但這個(gè)小伙后來知道了該書在茉莉·穆恩處，然后決定去孤兒院去偷。假裝應(yīng)征孤兒院工人，借機(jī)偷書，但都沒有得逞。

期間，茉莉·穆恩認(rèn)真看書并學(xué)會(huì)了運(yùn)用催眠術(shù)，首先她利用催眠術(shù)馴服了一條叫佩圖拉的小黑狗，然后利用催眠術(shù)感化了埃德娜，埃德娜變得很善良，給孩子們做了美味的意大利面。安德斯通雖然對(duì)埃德娜發(fā)怒，但也沒有任何辦法。

才藝大賽就要開始，茉莉·穆恩答應(yīng)一定去參加與洛奇的合唱節(jié)目。由于安德斯通管理嚴(yán)格，茉莉·穆恩只能想辦法運(yùn)用催眠術(shù)，她使勁贊美安德斯通會(huì)搭配花色，襯衣和裙子都搭配得很漂亮，就這樣安德斯通被催眠了，而且被催眠的安德斯通答應(yīng)讓海澤爾被收養(yǎng)。盡管茉莉·穆恩拼命的去跑向賽場，但還是晚了，比賽結(jié)束了，洛奇沒有參加表演，他很生氣，跑回孤兒院，主動(dòng)要求被收養(yǎng)。阿拉斯巴特夫婦在等待過程中，亦被安德斯通的古怪行為驚呆了。盡管安德斯通推薦海澤爾，但洛奇毛遂自薦，描述自己的一系列才華，結(jié)果被阿拉斯巴特夫婦選中帶走。茉莉·穆恩返回孤兒院后，阿拉斯巴特夫婦車子已啟動(dòng)出發(fā)，茉莉·穆恩硬生生給追上了，她拍打著車窗戶，搖下車窗的洛奇表示茉莉·穆恩沒有信守承諾參加才藝大賽，執(zhí)意要走。

茉莉·穆恩視洛奇為最好的朋友，她要去找他。她在安德斯通房間翻找洛奇的地址，同時(shí)也找到了自己的身份信息（確是被遺棄的）。就在此時(shí)，被那個(gè)想搶銀行的小伙發(fā)現(xiàn)了，他進(jìn)入房間抓住茉莉·穆恩要求其交出那本書，但茉莉·穆恩拽下洛奇的地址信息機(jī)敏的跑開了。小伙在后面追，但遭到了佩圖拉（小黑狗）的追咬。佩圖拉幫助茉莉·穆恩暫時(shí)擺脫小伙后，緊緊跟隨了茉莉·穆恩。茉莉·穆恩運(yùn)用催眠術(shù)坐上了一輛包車的大巴車，來到了倫敦。在倫敦，她繼續(xù)運(yùn)用催眠術(shù)享受了超豪華酒店的住宿待遇，在酒店被一個(gè)同樣是孤兒出身的女主管識(shí)破，但女主管破天慌同意她再住一晚。結(jié)果發(fā)生了神奇的事件，她運(yùn)用催眠術(shù)讓大導(dǎo)演為其包裝成為新的明星，取代了當(dāng)紅歌星維達(dá)納。茉莉·穆恩唱著維達(dá)納的歌，運(yùn)用集體催眠術(shù)讓在場的觀眾和電視轉(zhuǎn)播的觀眾都被催眠，都為其歡呼吶喊。演出結(jié)束，茉莉·穆恩的明星夢(mèng)實(shí)現(xiàn)了，但她并不快樂，她知道自己欺騙了大家。尤其在與維達(dá)納對(duì)話后，知道維達(dá)納是經(jīng)過6年的努力才得以有今天的成就，且那些演出的歌舞都屬于維達(dá)納所有的，她決定不再擔(dān)任明星，而要去尋找自己的朋友和小伙伴們。

洛奇在阿拉斯巴特夫婦家中過得并不愉快，他逃了出來。他來到了茉莉·穆恩的演唱會(huì)現(xiàn)場，看到了神奇的茉莉·穆恩。茉莉·穆恩穿回平常的裝扮后，遇見了洛奇，兩個(gè)好朋友激動(dòng)擁抱，激動(dòng)之余，佩圖拉被想搶銀行的小伙偷走兩人都沒發(fā)覺。想搶銀行的小伙是在其媽媽告知茉莉·穆恩在電視臺(tái)演唱會(huì)時(shí)，來到了此地，當(dāng)小伙告訴其媽媽沒有偷到書時(shí)，他媽媽說不用偷書，直接利用學(xué)會(huì)催眠術(shù)的茉莉·穆恩即可。不久，茉莉·穆恩收到了一封綁架信。為了救佩圖拉，茉莉·穆恩執(zhí)意按綁架信要求個(gè)人前往，但聰明的洛奇在后面策應(yīng)著。茉莉·穆恩被要求利用催眠術(shù)幫助小伙搶劫銀行，茉莉·穆恩不同意做犯法的事。在小伙媽媽的策劃安排下，茉莉·穆恩利用催眠術(shù)打開了珠寶銀行的保險(xiǎn)柜，但后來也利用催眠術(shù)將貪婪的小伙媽媽及團(tuán)伙搭檔關(guān)進(jìn)了車上的鐵籠里，并與變得善良了的小伙一同歸還了銀行保險(xiǎn)柜。

最終搶劫銀行的壞人得到了懲罰。茉莉·穆恩將這本神奇的書歸還給了圖書管理員，管理員說了一句意味深長的話，“這本書就是給合適的人看的”。然后，茉莉·穆恩與洛奇一起回到了孤兒院，與往日的小伙伴們相聚在一起。安德斯通曾經(jīng)報(bào)復(fù)琴科布里故意踢翻板凳致其摔倒住院，如今琴科布里傷愈回來了，小伙伴們都要她留下。埃德娜早已離開孤兒院去意大利了。

安德斯通也要離開孤兒院了，臨走前，她告訴了茉莉·穆恩真相，她不是被遺棄的，而且把私藏茉莉·穆恩父母的一塊傳家寶（愛心狀）交還給了茉莉·穆恩。茉莉·穆恩露出了甜美的純真的燦爛的笑容……